СИНТЕЗ ЛАНТАН(ІІІ)-ВМІСНИХ ГЕТЕРОПОЛІСПОЛУК ІЗ АНІОНОМ ЗІ СТРУКТУРОЮ ПІКОКА–УІКЛІ З ВОДНО–ОРГАНІЧНИХ РОЗЧИНІВ

Автор(и)

  • О. Ю. Марійчак Донецький національний університет імені Василя Стуса, НДЛ «Хімія поліоксометалатів і складнооксидних систем» НДЧ, Україна
  • А. О. Захарчук Донецький національний університет імені Василя Стуса, НДЛ «Хімія поліоксометалатів і складнооксидних систем» НДЧ, Україна
  • Г. М. Розанцев Донецький національний університет імені Василя Стуса, НДЛ «Хімія поліоксометалатів і складнооксидних систем» НДЧ, Україна
  • С. В. Радіо Донецький національний університет імені Василя Стуса, НДЛ «Хімія поліоксометалатів і складнооксидних систем» НДЧ, Україна

DOI:

https://doi.org/10.18524/2304-0947.2022.3(83).268769

Ключові слова:

поліоксометалат, гетерополіаніон, лантан, вольфрамат, ІЧ-спектроскопія, мікроморфологія поверхні, синтез, водно-органічний розчин

Анотація

Встановлено умови утворення La(III)–вмісних поліоксовольфраматів у підкислених до кислотності Z = ν(H+)/ν(WO42–) = 0.80 розчинах системи Na2WO4 – HNO3 – La(NO3)3 – H2O/ органічний розчинник (ацетон, ацетонітрил, етанол; співвідношення вода: органічний розчинник = 50:50 об.%). Встановлено, що під час висолювання додаванням органічного розчинника відбувається кристалізація середніх солей Na9[La(W5O18)2]·nH2O (n = 32–35). Методом ІЧ-спектроскопії показано належність аніону [La(W5O18)2]9– у складі виділених солей до структури Пікока–Уіклі та відсутність сольватних молекул у складі кристалічного продукту. Методом скануючої електронної мікроскопії встановлено однофазність синтезованих солей (за рівномірним контрастом поверхонь зразків під час сканування в режимі зворотнорозсіяних електронів та за результатами рентгеноспектрального мікроаналізу), визначено розміри зерен (від 140–300 нм для солі, виділеної з системи вода: ацетон, до 300–450 нм для солі, виділеної з системи вода: етанол). Проведене дослідження дозволило розширити перелік органічних розчинників, які можуть бути використані для синтезу середніх солей із гетерополіаніоном зі структурою Пікока–Уіклі з водно- органічних розчинів. Використання ацетонітрилу та етанолу для виділення Na9[La(W5O18)2]·nH2O може бути застосоване для синтезу солей із іншими гетероатомами- лантаноїдами.

Посилання

Chen Y., Zhao Sh., Song Y.-F. An efficient heterogeneous catalyst based on highly dispersed Na7H2LaW10O36•32H2O nanoparticles on mesoporous silica for deep desulfurization. Appl. Catal. A-Gen. 2013, vol. 466, pp. 307–314. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2013.06.030

Zhao S., Jia Y., Song Y.-F. Highly efficient and selective oxidation of various substrates under mild conditions using a lanthanum-containing polyoxometalate as catalyst. Appl. Catal. A-Gen. 2013, vol. 453, pp. 188–194. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2012.12.014

Lotfian N., Heravi M. M., Mirzaei M., Daraie M. Investigation of the uncommon basic properties of [Ln(W5O18)2]9– (Ln = La, Ce, Nd, Gd, Tb) by changing central lanthanoids in the syntheses of pyrazolopyranopyrimidines. J. Mol. Struct. 2020, vol. 1199, Art. No. 126953. https://doi.org/10.1016/j.molstruc.2019.126953

Lu Y., Yue Ch., Liu B., Zhang M., Li Y., Yang W., Lin Y., Pan Y., Sun D., Liu Y. The encapsulation of POM clusters into MIL-101(Cr) at molecular level: LaW10O36 @MIL-101(Cr), an efficient catalyst for oxidative desulfurization. Micropor. Mesopor. Mat. 2021, vol. 311, Art. No. 110694. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2020.110694

Shi X., Wang Z., Takei T., Wang X., Zhu Q., Li X., Kim B.-N., Sun X., Li J.-G. Selective Crystallization of Four Tungstates (La2W3O12, La2W2O9, La14W8O45, and La6W2O15) via Hydrothermal Reaction and Comparative Study of Eu3+ Luminescence. Inorg. Chem. 2018, vol. 57, no 11, pp. 6632–6640. https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.8b00807

Lv Y., Chen Y.-G., Li X.-M. A Ag–La coordination polymer with metatungstate and 2-pyrazinecarboxylic acid. Synthesis, structure and luminescence. Inorg. Chem. Comm. 2014, vol. 45, pp. 33–35. https://doi.org/10.1016/j.inoche.2014.03.044

Khan S. U., Liu B.-L., Akhtar M., Du J., Peng J., Zhao X., Xi W. G., Zang H.-Y., Li Y.-G. Proton conductive watery channels constructed by in situ generated 3D lanthanide connected monolacunary polyoxometalate. Inorg. Chem. Comm. 2018, vol. 97, pp. 187–190. https://doi.org/10.1016/j.inoche.2018.09.036

Yan T.-T., Xuan Zh.-X., Wang Sh., Zhang X., Luo F. Facile one-pot construction of Polyoxometalate-based lanthanide- amino acid coordination polymers for proton conduction. Inorg. Chem. Comm., 2019, vol. 105, pp. 147–150. https://doi.org/10.1016/j.inoche.2019.05.003

Ismail A. H., Dickman M. H., Kortz U. 22-Isopolytungstate Fragment [H2W22O74]14– Coordinated to Lanthanide Ions. Inorg. Chem., 2009, vol. 48, no 4, pp. 1559–1565. https://doi.org/10.1021/ic801946m

Song L., Zhang D., Ma P., Liang Zh., Wang J., Niu J. Lanthanide- containing peroxoisopolytungstate with tetrahedral WO42– template core, [Ln4(WO4)(H2O)16{W7O22(O2)2}4]14–. CrystEngComm. 2013, vol. 15, no 23, pp. 4597–4600. https://doi.org/10.1039/C3CE40343B

Tomsa A.-R., Muresan L., Koutsodimou A., Falaras P., Rusu M. Synthesis and characterisation of two new lanthanide sandwich-type heteropolyoxometalates. Polyhedron. 2003, vol. 22, no 21, pp. 2901–2909. https://doi.org/10.1016/S0277–5387(03)00456-X

`Almeida Paz F. A., Balula M. S.S., Cavaleiro A. M.V., Klinowski J., Nogueira H. I.S. A lanthanum(III) complex with a lacunary polyoxotungstate: Na 2 (NH 4 ) 7 [La(W 5 O 18 ) 2 ]•16H 2 O. Acta Crystallogr. E. 2005, vol. E61, pp. i28-i31. https://doi.org/10.1107/S1600536805003557

`Mariichak O. Yu., Ivantsova E. S., Rozantsev G. M., Radio S. V. Thulium–Containing Heteropoly Tungstate With Peacock–Weakley Anion: Synthesis, Properties, And Surface Micromorphology. Voprosy Khimii i Khimicheskoi Tekhnologii. 2015, no 3, pp. 38–44.

Mariichak O. Yu., Rozantsev G. M., Radio S. V. Synthesis, FTIR spectroscopy, and surface micromorphology of Се(III) and Ce(IV)-containing heteropoly tungstates with Peacock–Weakley structure of anion. Vіsn. Odes. nac. unіv., Hіm., 2017, vol. 22, no 3(63), pp. 42–52. http://dx.doi.org/10.18524/2304–0947.2017.3(63).109388 (in Russian)

Mariichak O. Yu., Oleksii Yu.A., Rozantsev G. M., Radio S. V. Synthesis, FT–IR spectroscopy and surface micromorphology of Ho(III)–containing polyoxotungstates. Vіsn. Odes. nac. unіv., Hіm., 2020, vol. 25, no 3(75), pp. 63–75. http://dx.doi.org/10.18524/2304–0947.2020.3(75).211723 (in Ukrainian)

`Mariichak O. Yu., Ignatyeva V. V., Baumer V. N., Rozantsev G. M., Radio S. V. Heteropoly decatungstolanthanidates(III) with Peacock–Weakley type anion: Synthesis and crystal structure of isostructural salts Na9[Ln(W5O18)2]•35H2O (Ln=Gd, Er). J. Chem. Crystallogr. 2020, vol. 50, no 3. pp. 255–266. https://doi.org/10.1007/s10870–020–00845–2

Mariichak O. Y., Kaabel S., Karpichev Y. A., Rozantsev G. M., Radio S. V., Pichon C., Bolvin H., Sutter J.-P. Crystal Structure and Magnetic Properties of Peacock–Weakley Type Polyoxometalates Na 9 [Ln(W 5 O 18 ) 2 ] (Ln = Tm, Yb): Rare Example of Tm(III) SMM. Magnetochem. 2020, vol. 6, no 4, Art. No. 53. https://doi.org/10.3390/magnetochemistry6040053

Peacock R. D., Weakley T. J.R. Heteropolytungstate Complexes of the Lanthanide Elements. Part I. Preparation and Reactions. J. Chem. Soc. A. 1971, pp. 1836–1839. https://doi.org/10.1039/J19710001836

Ortiz- Acosta D., Feller R. K., Scott B. L., Del Sesto R. E. Isolation of an Asymmetric Lanthanide Polyoxometalate, Na12H[(W5O19)Tb(H2W11O39)]•42H2O, Containing Two Distinct Isopolyanions. J. Chem. Crystallogr. 2012, vol. 42, no 7, pp. 651–655. https://doi.org/10.1007/s10870–012–0311-z

Rozantsev G. M., Ignatyeva V. V. Mathermatical Modeling of Equilibria and the State of Holmium Heteropolytungstate ions. Russ. J. Inorg. Chem. 2006, vol. 51, no 9, pp. 1509–1515. https://doi.org/10.1134/S0036023606090166

Rozantsev G. M., Ignatyeva V. V. Ionic Equilibria for Hetero-10–tungstoneodimates: Study and Modeling. Russ. J. Coord. Chem. 2007, vol. 33, no 9, pp. 641–647. https://doi.org/10.1134/S1070328407090035

##submission.downloads##

Опубліковано

2023-01-19

Як цитувати

Марійчак, О. Ю., Захарчук, А. О., Розанцев, Г. М., & Радіо, С. В. (2023). СИНТЕЗ ЛАНТАН(ІІІ)-ВМІСНИХ ГЕТЕРОПОЛІСПОЛУК ІЗ АНІОНОМ ЗІ СТРУКТУРОЮ ПІКОКА–УІКЛІ З ВОДНО–ОРГАНІЧНИХ РОЗЧИНІВ. Вісник Одеського національного університету. Хімія, 27(3(83), 63–75. https://doi.org/10.18524/2304-0947.2022.3(83).268769

Номер

Розділ

Статті